1900 begann der Bündner Kunstverein mit dem Aufbau einer Kunstsammlung. Längst ist es aber die Aufgabe der Stiftung Bündner Kunstsammlung (BKS), für das Bündner Kunstmuseum gezielt Werke zu erwerben, um die Bestände sinnvoll zu mehren. Die Sammlung umfasst mittlerweile etwa 8000 Arbeiten aus allen Bereichen der bildenden Kunst vom 18. Jahrhundert bis zur Gegenwart. Ein kleiner Teil der Bestände ist permanent auf drei Geschossen in der Villa Planta ausgestellt. Es sind vorwiegend Werke von Bündner oder Schweizer Künstlern und Künstlerinnen. Mit umfassenden Werkgruppen sind Angelika Kauffmann, Giovanni Segantini, Augusto Giacometti, Giovanni Giacometti, Alberto Giacometti, Ferdinand Hodler, Ernst Ludwig Kirchner, die Vertreter der Gruppe «Rot-Blau» und zeitgenössische Bündner KünstlerInnen wie Matias Spescha, Not Vital, HR Giger, Pascale Wiedemann oder Jules Spinatsch vertreten. Einen festen Platz in der Sammlungspräsentation nimmt auch die Medienkunst mit Videoinstallationen von Zilla Leutenegger oder Gabriela Gerber/Lukas Bardill ein.

Jährlich finden etwa fünf Ausstellungen statt. Neben thematischen Ausstellungen und Werkschauen historischer und zeitgenössischer Kunst aus Graubünden sind immer wieder Präsentationen, Gruppenausstellungen und Retrospektiven wichtiger Schweizer und Bündner Künstler und Künstlerinnen und in unregelmässigen Abständen auch Ausstellungen mit internationaler Gegenwartskunst zu sehen.

Aufgrund eines Erweiterungsbaus bleibt das Museum vom 1. September 2014 bis im Juni 2016 geschlossen.