Noch vor dem Tod Karl Theodors 1799 entscheidet sich Rumford zu einer Rückkehr nach London, wird dort allerdings nicht wie geplant Botschafter der Wittelsbacher sondern gründet mit anderen die Royal Institution, eine wissenschaftliche Forschungs- und Vermittlungseinrichtung. Ziel ist die Publikation und Verbreitung fortschrittlicher Ideen zum Wohle der Menschen. Stetig reist Rumford außerdem durch Europa, richtet dabei andernorts Suppenanstalten ein und kommt immer wieder nach München. Auf einer der Reisen lernt er Madame Lavoisier kennen, die Witwe des großen Chemikers. 1804 heiraten sie in Paris, die Ehe hält aber nur kurze Zeit. Rumford zieht in der Folge alleine nach Auteuil, damals ein Vorort von Paris. Dort arbeitet er ungebremst in diversen wissenschaftlichen Feldern und stirbt schließlich im Jahre 1814. Er liegt auf dem Friedhof von Auteuil begraben.

Durch die kaum überschaubare Zahl der Betätigungsfelder Rumfords erscheint ein schneller Überblick zu seinem Wirken anmaßend. Schließlich lässt sich seine Beschäftigung mit offenbar höchst disparaten Dingen wie Schießpulver, Uniformen, Epauletten, Marinesignalcodes, Kartoffeln, Petroleumlampen, Ernährungsphysiologie, Armut, Arbeitslosigkeit, Thermodynamik, Agronomie, Stadtplanung, Einbauküchen, Kaffeekannen, Geheimtinten, Pferden, Seidenraupen, Kalkbrennern, Kaminen, Landschaftsgärten, Viehseuchen und Luftverschmutzung kaum zusammenführen. Bei längerer Betrachtung zeigt sich aber, in welch starker Verzahnung die Themen ineinandergreifen und sich zu einer durchaus logischen Abfolge von Problemstellungen reihen lassen.

Einerseits wohnt den Gedanken Rumfords stets eine kühl kalkulierende mathematische Art inne. Er rechnet rational, ihn drängt es zu Effektivität. Zugleich ist sein Handeln von ethischen Überzeugung getragen. Es geht ihm um ein besseres Leben für die Menschen oder, wie es Rumford selbst formuliert, darum, "die Glückseligkeit unserer Mitmenschen" zu fördern.